Na zbiory Biblioteki Polskiej im. I. Domeyki składa się unikalny księgozbiór, zbiór czasopism wydawanych od 1913 roku oraz archiwalia dokumentujące obecność Polaków w Argentynie.

Zbiory biblioteczne obejmują ponad 25 000 książek, które napływały od prywatnych darczyńców (m.in. członków-założycieli Biblioteki), polonijnych organizacji (Banco Polaco, Związek Polaków w Argentynie). Księgozbiór Biblioteki był wzbogacany również przez polskie instytucje, w największej mierze przez Bibliotekę Narodową w Warszawie. W Bibliotece można odnaleźć książki z zakresu literatury pięknej, sztuki i nauki, encyklopedie, słowniki, biografie. Wśród nich – cenne cymelia, książki Polaków tworzących w Argentynie, publikacje polskich pisarzy w przekładach hiszpańskich. Ważną część księgozbioru stanowią książki związane z historią polskiej społeczności w Argentynie.

Biblioteka posiada również Gombrotekę tj. cenne publikacje związane z twórczością i życiem Witolda Gombrowicza:  książki o charakterze biograficznym, krytyki literackie, czasopisma z różnych okresów zawierające fragmenty jego utworów, artykuły podpisane nazwiskiem autora oraz te pisane pod  pseudonimami, reportaże i komentarze. W archiwum Biblioteki można też znaleźć wycinki prasowe, programy teatralne, wejściówki na wydarzenia kulturalne związane z Gombrowiczem.

Spis książek znajduje się pod adresem: https://drive.google.com/file/d/0BzD1scE8wAIeWkVrNGZzeGxzUDQ/view

Biblioteka przechowuje zbiór czasopism polonijnych, wydawanych w Argentynie. Do najcenniejszych należą: publikowana od 1913 roku pierwsza polska gazeta w Argentynie „Echo Polskie”, „Głos Polski” (od 1922 roku do chwili obecnej), "Kurier Polski" (wydawany w latach 1932 do 1971), a także pisma z okresu II wojny światowej, roczniki polskiej prasy podziemnej z okresu okupacji.

Przy Bibliotece działa również archiwum, w którym gromadzone są źródła fundamentalne dla polskiej diaspory w Argentynie. Wśród nich dokumenty oraz fotografie dotyczące polskich organizacji (Związek Polski w Argentynie, Stowarzyszenie Lotników Polskich, Klubu Polskiego, Koła AK) oraz działaczy społecznych. Są często wykorzystywane są w badaniach historycznych, publikowane na wystawach i w książkach.

Zbiory są poszerzane we współpracy z Fundacją Ośrodka KARTA. Od 2012 roku obie organizacje realizują projekt, którego ideą jest zachowanie pamięci o polskich emigrantach przybyłych do Argentyny. Nawiązują kontakt osobami prywatnymi oraz towarzystwami, skanują fotografie i nagrywają relacje emigrantów. Materiały można oglądać na stronie Cyfrowego Archwium Tradycji Lokalnej.